近日,化工学院徐东彦教授与中国科学院青岛生物能源研究所卢鹏研究员、法国卡昂诺曼底大学Valentin Valtchev教授合作在Chemical Engineering Journal杂志上发表了题为“Ultra-fine palladium-gold alloy nanoclusters anchored on amino-grafted self-pillared pentasil zeolite for efficient dehydrogenation of formic acid”的研究论文。化工学院研究生万诗雨为论文第一作者,徐东彦教授与卢鹏研究员为论文通讯作者。

为碳中和创建可行的氢经济已逐渐成为全球性共识。甲酸作为一种具有高储氢密度、低毒性及在常温常压下快速释氢的液态储氢介质,有望成为破解氢能在“制-储-输-用”多重环节中面临安全性差、存储密度低、成本高等根本性难题的有效途径之一。
制备低成本、高性能的催化材料是实现甲酸制氢系统规模化应用的关键技术问题。我们围绕高效异相催化剂构筑开展了系统研究,在前期工作基础上(Journal of Energy Chemistry, 2021, 59:455-464;Applied Surface Science, 2020, 512: 145746;International Journal of Hydrogen Energy, 2020, 44(55):30396-30403;Molecular Catalysis, 2023, 545: 113204),本研究采用具有多级孔道结构的自支撑SPP沸石作为载体,其交织的纳米片结构提供了丰富的介孔和外表面,有效避免了微孔扩散限制。借助表面嫁接的-NH2基团与金属前驱体阴离子之间的强吸附作用,成功将PdAu合金以平均尺寸0.76 nm的超细纳米簇锚定在载体表面,所制备的Pd0.75Au0.25/NH2-SPP催化剂在室温条件下初始转化频率高达3607 h⁻1,氢气选择性100%,性能位居已报道Pd基催化剂前列。XPS分析证实,载体表面的-NH2基团作为电子给体,促使电子向PdAu合金簇转移,电子重构过程形成富电子的Pd活性中心,显著促进了甲酸脱氢过程中C–H键的断裂。原位ATR-IR分析证实反应遵循甲酸盐(HCOO*)路径并进一步提出了PdAu协同催化机制。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.167734